El nombre del barrio proviene de la antigua masía de Can Baró, remodelada en 1647 según consta en la puerta principal; actualmente es un centro educativo. En el siglo XIX era propiedad de Josep Manuel de Pascali i Santpere, barón de Sant Lluís de ahí el nombre de Can Baró. Sobre la historia antigua del barrio cabe destacar la presencia de un poblado ibérico en el Turó de la Rovira, hallado en 1930 en unos trabajos de construcción. Posteriormente, en 1869, unos nuevos propietarios, los hermanos Joaquín y Luisa de las Llanas y López de la Huerta, residentes en Madrid, parcelaron la finca, siendo el origen de la urbanización del barrio. En aquel entonces la finca pertenecía al antiguo municipio de Sant Martí de Provençals, que fue anexionado a Barcelona en 1897.

Uno de los hechos más destacables en la historia del barrio fue la construcción del depósito de aguas del Parc de les Aigües, que abastecía de agua a la capital, con un suministro procedente del estanque de Dosrius, construido en 1868 en la finca de Can Baró. Posteriormente, en 1886 se construyó otro depósito en la cima del Turó de la Rovira, llamado depósito de Les Altures, con capacidad para 1000 m3. Cabe destacar también la presencia en la finca de Can baró de unas canteras que fueron explotadas hasta bien entrado el siglo XX.

Durante la Guerra Civil se instalaron unas baterías antiaéreas en el Turó de la Rovira, concretamente cuatro cañones Vickers de 105 mm., que entraron en funcionamiento el 3 de marzo de 1938. Al final de la guerra solo quedaban dos cañones en funcionamiento, que continuaron en su emplazamiento hasta una fecha indeterminada en que fueron retirados. En 2006 la zona fue rehabilitada como centro de estudio para la memoria histórica.

A lo largo del siglo XX Can Baró, como El Carmelo y otros barrios de la zona, fue centro de una intensa inmigración del resto del estado, que propició el fenómeno del barraquismo, junto a la carencia de servicios básicos que no fue subsanada hasta los años 80 y 90. Actualmente es una zona en rehabilitación, con un proyecto para constituir un parque municipal (Els Tres Turons) que comprenda las tres colinas de la zona: la de la Rovira, la del Carmelo y la de la Creueta del Coll.